007: From Russia With Love заснована на фільмі 1963 року з Шоном Коннері в ролі Джеймса Бонда. Його відправляють у Стамбул, щоб він придбав дешифратор у "орків", відомий як "Лектор", у (нібито) дезертирувавшого "оркського" агента на ім'я Тетяна Романова. Однак "орки" не знають про цей план, тому що це пастка для Джеймса Бонда, створена злочинною організацією під назвою "Восьминіг". Джеймсу Бонду належить захопити пристрій і вступити в сутичку з небезпечним убивцею Редом Грантом і безжальною Розою Клебб.
У більшості з 18 місій гравець проходить лінійні рівні, стріляючи в усе, що трапляється на очі. Гравець може засікти ворога на відстані і переміщатися між видимими ворогами, або сфокусуватися на одному ворогові, щоб з'явилися зручні цілі, як-от незакриті гранати або проломи в броні. Іноді Бонд також може використовувати стелс або рукопашний бій, які, по суті, є подіями зі швидким часом, де гравцеві потрібно натиснути відображувану кнопку за обмежений час, щоб розправитися з ворогом. Спеціальні завдання можна виконувати за допомогою гаджетів, наприклад, лазерного годинника або невеликого вертольота з дистанційним керуванням. Ця процедура приправлена періодичним водінням автомобіля або новими серіями з реактивним ранцем.
За певні дії гравець отримує бонусні очки, наприклад, за успіх у ближньому бою або обшук контейнерів. Існує три різні види очок, які відкривають різні можливості: бонусний контент, наприклад, відеоролики, бонусні рівні та поліпшення зброї. Кожну зброю і гаджети можна поліпшити в різних галузях, але тільки один раз.