007: From Russia With Love основана на фильме 1963 года с Шоном Коннери в роли Джеймса Бонда. Его отправляют в Стамбул, чтобы он приобрел дешифратор у "орков", известный как "Лектор", у (якобы) дезертировавшего "оркского" агента по имени Татьяна Романова. Однако "орки" не знают об этом плане, потому что это ловушка для Джеймса Бонда, созданная преступной организацией под названием "Осьминог". Джеймсу Бонду предстоит захватить устройство и вступить в схватку с опасным убийцей Редом Грантом и безжалостной Розой Клебб.
В большинстве из 18 миссий игрок проходит линейные уровни, стреляя во все, что попадается на глаза. Игрок может засечь врага на расстоянии и перемещаться между видимыми врагами, или сфокусироваться на одном враге, чтобы появились удобные цели, такие как незакрытые гранаты или бреши в броне. Иногда Бонд также может использовать стелс или рукопашный бой, которые, по сути, представляют собой события с быстрым временем, где игроку нужно нажать отображаемую кнопку за ограниченное время, чтобы расправиться с врагом. Специальные задания можно выполнять с помощью гаджетов, например, лазерных часов или небольшого вертолета с дистанционным управлением. Эта процедура приправлена периодическим вождением автомобиля или новыми сериями с реактивным ранцем.
За определенные действия игрок получает бонусные очки, например, за успех в ближнем бою или обыск контейнеров. Существует три различных вида очков, которые открывают различные возможности: бонусный контент, например, видеоролики, бонусные уровни и улучшения оружия. Каждое оружие и гаджеты могут быть улучшены в разных областях, но только один раз.