Army of Two: The Devil's Cartel - это третья часть серии шутеров от третьего лица Army of Two. В этой игре игроки отходят от главных героев первых двух игр, Салема и Риоса, и играют за двух разных оперативников Tactical Worldwide Operations (T.W.O.), Альфу и Браво. Альфа и Браво наняты мэром Мексики по имени Кордова, который поручает им уничтожить безжалостный наркокартель La Guadana и его лидера Эстабана Баутисту.
Игра, как и ее предшественники, вращается вокруг совместной игры. Теперь в игре меньше внимания уделяется взаимодействию двух игроков в ситуациях, а больше - обычным перестрелкам. В дополнение к уже устоявшейся кооперативной базе, в этой части добавлено гораздо больше возможностей для кастомизации. Маски, экипировка и оружие теперь настраиваются в соответствии с предпочтениями игрока. Новая разрушаемая среда также добавляет новый аспект в игру, где игроки могут разрушать и манипулировать окружающей средой в своих интересах. Система подсчета очков основана на убийствах и вознаграждается деньгами, которые также выступают в качестве опыта. В зависимости от выбранного подхода можно получить различные награды. Убийство врагов также заполняет индикатор Overkill. Когда он заполнится, можно активировать режим, в котором персонаж на короткое время становится неуязвимым, с неограниченным количеством патронов, замедленным временем и большим уроном. Overkill может быть применен к одному персонажу или к обоим.