Тайсон Риос и Эллиот Салем - два бывших армейских рейнджера, ставшие подрядчиками частной военной корпорации SSC. Они отправляются в разные миссии - от пещер Афганистана до заброшенных деревень Китая. Миссия за миссией они понимают, что прекрасная жизнь ЧВК в SSC может быть не такой чистой, как они думали.
Army of Two фокусируется на игровом процессе, основанном на совместных миссиях двух человек и настраиваемом оружии. В арсенале есть пистолеты, дробовики, автоматы, гранатометы, ручные пулеметы, снайперские винтовки, гранатометы и штурмовые винтовки. Игроки могут модифицировать их с помощью дополнительных магазинов и новых стволов, глушителей, рукояток и различных пластин, которые меняют только внешний вид. Игрок сражается вместе с живым товарищем по команде или с ИИ, используя стратегию двух человек как самую смертоносную военную экипировку, которую правительство может купить. Игроки могут поднимать друг друга по уступам, лечить, прикрывать спины друг друга, совмещать управление транспортным средством и стрельбу, симулировать смерть, менять оружие, защищать друг друга щитами, совершать двойные прыжки с парашютом и «агрессивно» атаковать внимание врага.
Многопользовательский режим доступен для четырех игроков, работающих в двух командах в соответствии с кооперативной структурой однопользовательской игры. Игрокам необходимо выполнять задачи, разделенные на три режима - Warzone, Bounties и Extraction - одновременно имея дело с противоположной командой.